有理论研究表明,当金属/绝缘体结构中的绝缘体为极性材料时,自由电荷会积聚在金属/绝缘体界面的金属一侧,以屏蔽极性材料自发极化产生的束缚电荷。界面净束缚电荷与屏蔽电子之间的相互作用能够有效提升自由电子与晶格振动间之间的直接电子-声子耦合效应,从而改善金属/绝缘体界面热输运性能。在这一研究思路的指导下,合作团队选取铁电材料为绝缘层构筑金属/铁电体界面结构,通过调控铁电体的极化方向来有效调制界面净束缚电荷密度(如图1所示),从而实现界面热输运性能的高效调控。

在前期的工作中,本课题组通过氧化物分子束外延(MBE)技术成功实现了高质量超薄自支撑钙钛矿氧化物铁电薄膜的制备[Nature 570, 87-90 (2019)]。同时,将自支撑薄膜转移至柔性基底上,可实现氧化物薄膜高达6.4%的超大应力,获得对晶格结构及铁电极化取向的自由调控[Adv. Mater. Interfaces 7, 1901604 (2020)]。在本工作中,本课题组臧一鹏同学将自支撑BiFeO3铁电薄膜转移至柔性基底上,并在其上表面沉积金属铝层,构筑起金属/铁电体界面结构。在单轴拉伸应力作用下,成功实现了BiFeO3薄膜极化向面内方向的偏转。第一性原理计算表明,极化方向的偏转可显著减少界面聚集电荷密度。进一步地,与卢明辉教授课题组合作,利用时域热反射谱(TDTR)的微纳结构热传导测量平台(如图2a所示),成功观测到Al/BiFeO3界面的热输运在应力作用下具有显著的可调性(如图2b所示)。

为进一步验证上述现象,课题组还在铁电极化方向分别垂直及平行于表面的LiNbO3单晶上蒸镀金属Al层,构筑基于Al/LiNbO3的金属/铁电界面结构。TDTR测试结果表明极化方向平行于上表面时的界面热阻大约为极化方向垂直于上表面时界面热阻的2.5倍。如图2c所示),这一结果与BiFeO3薄膜在应力作用下极化翻转所引起的界面热阻变化趋势完全一致。这是由于极化翻转引起界面电荷重新分布,减弱了界面电子-声子耦合效应,从而提高了界面热阻。本工作所报道的显著极化-界面热传导效应对基础研究和技术应用都具有重要的意义。在基础研究方面,通过调控界面电荷分布来增强界面电子-声子耦合效应是一种有效提升金属/绝缘体界面热传导的新思路。在技术应用方面,利用高热导率的铁电材料替代电子器件中的绝缘层,并通过外加电场将铁电层的极化方向指向金属/绝缘体界面,有望进一步优化电子器件的热耗散性质,这为优化下一代高密度电子和逻辑器件的界面热传导性能提供了新的途径。



